A Science-based mixed oxide property model for developing advanced oxide nuclear fuels

加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05

https://doi.org/10.1111/jace.19609

Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2023-025, 117 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-025.pdf:7.29MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和元年度に採択された研究課題のうち、「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野、放射化学分野で成果を上げつつある誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより、測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理を省力化し、迅速な分析工程を確立する。

Modeling of the P2M past fuel melting experiments with the FEMAXI-8 code

Mohamad, A. B.; 宇田川 豊

Nuclear Technology, 210(2), p.245 - 260, 2024/02

https://doi.org/10.1080/00295450.2023.2185061

In the Power to Melt and Maneuverability (P2M) project, a simulation exercise on two past power ramp experiments xM3 on medium burn-up rod and HBC4 on high burn-up rod were performed with the fuel performance code FEMAXI-8 to investigate the fuel behavior under high power and high-temperature conditions toward centerline fuel melting. In order to treat fuel melting, empirical melting temperature models have been incorporated into the FEMAXI-8 code. The present analysis gave reasonable predictions not only on cladding deformation but also on the fuel melting behavior of the HBC4 rod, in which the UO liquidus temperature was reached during the transient. On the other hand, model improvement appeared to be needed for a more accurate treatment of fuel melting behavior of the xM3 rod, in which fuel center temperature reached solidus line, whereas may not reached liquidus line. A reasonable agreement of estimated FGR with the measurement suggested that the high temperature FGR at the given conditions are essentially temperature dependent phenomenon: rate-limited primarily by thermally activated elementary processes such as fission gas diffusion.

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154799

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNdO及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル=(A+BT)を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.7010 + 0.93C + 1.20C, B(m/W)=2.3910と表された。

The Precipitation and redistribution of alloying element in Zircaloy-4 cladding tube oxidized in high-temperature steam

天谷 政樹

High Temperature Corrosion of Materials, 15 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1007/s11085-023-10216-9

Zirconium (Zr)-based alloys are widely used as fuel cladding material for light water reactors. Under a loss-of-coolant accident (LOCA) condition, the oxidation of fuel cladding by high-temperature steam induces the degradation of mechanical properties of the cladding and would affect the integrity of fuel rods and/or assemblies, etc., during LOCA. In this study, the distribution of the elements (zirconium, oxygen, tin, iron and chromium) in Zircaloy-4 cladding specimens oxidized in the temperature range of 1350- 1700 K in steam was analyzed along the radial direction of the specimens by using SEM/EPMA, and the cause of element distribution in the specimens was discussed in consideration of the morphology of precipitates in the specimens and hypothesized phase diagrams related to the elements contained in the specimens. The form of the particles precipitated and the comparison between SEM/EPMA results and hypothesized phase diagrams of Zr-Sn-O system suggested that the liquefaction of tin-rich material and/or Zr-(Fe,Cr) compounds occurred during the oxidation test. The results obtained indicate that Zircaloy-4 cladding tubes would start melting at the melting point of tin-oxide and the eutectic point of Zr-(Fe,Cr)compounds, which is much lower than the melting point of Zr, -Zr(O), or zirconium oxide (ZrO).

、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12

JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全核種について対応を行った。

Effect of fuel particle size on consequences of criticality accidents in water-moderated solid fuel particle dispersion system

福田 航大; 山根 祐一

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1514 - 1525, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2224327

粒子状の固体燃料デブリが水中に分散した場合のデブリ粒子径に着目し、粒子径が核分裂数や出力推移といった臨界挙動に与える影響を明らかにすることを目的とした動特性解析を行った。その結果、燃料から水への熱伝達量が大きい条件下で、燃料粒子径を1桁小さくすると核分裂の回数が10倍になること等が明らかとなった。この結果より、燃料粒子径を適切に設定しなければ、核分裂数が過大又は過少評価される可能性が示唆された。

Elemental analysis and radioactivity evaluation of aerosols generated during heating of simulated fuel debris; The Urasol project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

坪田 陽一; Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Suteau, C.*; Lallot, Y.*; Bouland, A.*; Roulet, D.*; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10

https://doi.org/10.1115/ICEM2023-110064

福島第一原子力発電所(1F)における燃料デブリ取出しを安全に実施するためには、燃料デブリの切断時に発生する放射性微粒子の定量評価が必要である。我々はウラン含有のIn/Ex-Vessel組成を持つ模擬燃料デブリを作製し、それらを加熱した際に生じるエアロゾルの物理、化学的特性を評価した。それらを基に1F-Unit2の燃料デブリを加熱法の代表例であるレーザー切断した際に生じるエアロゾルの同位体組成と放射能を推定したところ、Pu、Am、Cmを主とするプルトニウムが核種として、Pu、Cs-Ba、Sr-Yが核種としての着目核種であることが分かった。

Hierarchical Bayesian modeling to quantify fracture limit uncertainty of high-burnup advanced fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident conditions

成川 隆文; 濱口 修輔*; 高田 孝*; 宇田川 豊

Nuclear Engineering and Design, 411, p.112443_1 - 112443_12, 2023/09

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2023.112443

For realizing a highly reliable fracture limit evaluation of fuel cladding tubes during loss-of-coolant accidents (LOCAs) in light-water reactors, we developed a method to quantify the fracture limit uncertainty of high-burnup advanced fuel cladding tubes. This method employs a hierarchical Bayesian model that can quantify uncertainty even with limited experimental data. The fracture limit uncertainty was quantified as a probability using the amount of oxidation (Equivalent cladding reacted: ECR) and the initial hydrogen concentration (the hydrogen concentration in the fuel cladding tubes before the LOCA-simulated tests) as explanatory variables. We divided the regression coefficients of this model into a hierarchical structure with an overall average term common to all types of fuel cladding tubes and a term representing differences among various types of fuel cladding tubes. This hierarchical structure enabled us to quantify the fracture limit uncertainty through the effective use of prior knowledge and data, even for high-burnup advanced fuel cladding tubes with a small number of data points. The fracture limits representing a 5% fracture probability with 95% confidence of the high-burnup advanced fuel cladding tubes evaluated by the hierarchical Bayesian model were higher than 15% ECR for the initial hydrogen concentrations of up to 700-900 wtppm and restraint loads below 535 N. These fracture limits were comparable to the limit of the unirradiated Zircaloy-4 cladding tube, indicating that the burnup extension and use of the advanced fuel cladding tubes do not significantly lower the fracture limit of fuel cladding tubes. Further, we proposed a method to reduce the fracture limit uncertainty by using non-binary data, instead of the binary data, depending on the condition of the fuel cladding tube specimens after performing the LOCA-simulated test, thereby increasing the amount of information in the data.

Behavior of FeCrAl-ODS cladding tube under loss-of-coolant accident conditions

成川 隆文; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 垣内 一雄; 宇田川 豊; 根本 義之

Journal of Nuclear Materials, 582, p.154467_1 - 154467_12, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154467

To evaluate the behavior of an oxide-dispersion-strengthened FeCrAl (FeCrAl-ODS) cladding tube under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions of light-water reactors (LWRs), the following two laboratory-scale LOCA-simulated tests were performed: the burst and integral thermal shock tests. Four burst and three integral thermal shock tests were performed on unirradiated, stress-relieved FeCrAl-ODS cladding tube specimens, simulating ballooning and rupture, oxidation, and quenching, which were postulated during a LOCA. The burst temperature of the FeCrAl-ODS cladding tube was 200-300 K higher than that of the Zircaloy cladding tube, and the FeCrAl-ODS cladding tube's maximum circumferential strain was smaller than or equal to the Zircaloy-4 cladding tube. These results indicate that the FeCrAl-ODS cladding tube has higher strength at high temperatures than the conventional Zircaloy cladding tube. The FeCrAl-ODS cladding tube did not fracture after being subjected to an axial restraint load of 5000 N, which is more than 10 times higher than the axial restraint load estimated for existing LWRs, during quenching, following isothermal oxidation at 1473 K for 1 h. The FeCrAl-ODS cladding tube was hardly oxidized during this isothermal oxidation condition. However, it melted after a short oxidation at 1673 K and fractured after abnormal oxidation at 1573 K for 1 h. Based on these results, the FeCrAl-ODS cladding tube should not fracture in the time range expected during LOCAs below 1473 K, where no melting or abnormal oxidation occurs.